Toshokan Sensou (Library Wars) berlatar di masa depan ketika pemerintah Jepang menerapkan sensor ketat terhadap media dan publikasi. Untuk melawan kebijakan ini, dibentuklah pasukan khusus bernama Library Defense Force, yang bertugas melindungi kebebasan berekspresi dan melawan sensor buku di seluruh negeri.
Cerita berfokus pada Iku Kasahara, seorang wanita muda yang bergabung dengan Library Defense Force setelah terinspirasi oleh seorang anggota misterius yang pernah menyelamatkannya saat masih remaja. Iku harus menghadapi tantangan fisik dan emosional sebagai bagian dari unit militer ini, sambil berjuang melawan pasukan sensor dan mencoba menemukan pria yang menyelamatkan masa kecilnya.